Interpretation of x-ray absorption spectra using molecular dynamics simulations

Abstract

Rentgenabsorbcijas spektroskopija ir tieša lokālas struktūras pētīšanas metode. Tomēr mūsdienās rentgenabsorbcijas spektra izstieptas sīkstruktūras spektru analīzē pastāv grūtības daudzkārtīgās izkliedes efektu un termiskas nesakārtotības dēļ. Šajā darbā tika attīstīta jauna EXAFS spektru modelēšanas metode, kas balstās uz kvantu mehāniskas un klasikas molekulārās dinamikas (QMMD) pieeju apvienotu ar ab initio EXAFS spektru aprēķiniem. Metode ļauj iegūt unikālu informāciju par lokālo statisko un dinamisko atomāro struktūru kristāliskos materiālos, analizējot iegūtās daudzatomu sadalījuma funkcijas pie noteiktas temperatūras un spiediena. Šī metode tika pielietota EXAFS spektru modelēšanai kristāliskiem ReO3, CaWO4 un ZnWO4. Atslēgvārdi: EXAFS, molekulārā dinamika, daudzkārtīga izkliede, termiska nesakārtotība

The x-ray absorption spectroscopy is a direct structure determination technique highly sensitive to the local structure. However, the nowadays extended x-ray absorption fine structure (EXAFS) spectra analysis meets complications due to the presence of multiple scattering effects and thermal disorder. In this work we have developed the method of the EXAFS spectra analysis based on the quantum mechanics-classical molecular dynamics approach coupled with ab-initio EXAFS spectra calculations. The method allows one to obtain unique information on the local atomic static and dynamic structure in crystalline materials, through the analysis of the many-atom distribution functions at required temperature and pressure. The method was applied to the modeling of the EXAFS spectra from crystalline ReO3, CaWO4 and ZnWO4. Keywords: EXAFS, molecular dynamics, multiple scattering, thermal disorder